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原子层淀积金属氧化物阻变存储器件研究

作 者: 陈琳
导 师: 张卫
学 校: 复旦大学
专 业: 微电子学与固体电子学
关键词: 电阻式存储器?非挥发存储器?金属氧化物?原子层淀积?导电熔丝?多值存储?阻变机制
分类号: TP333
类 型: 博士论文
年 份: 2012年
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内容摘要


随着闪存技术即将达到尺寸极限而面临无法等比例缩小的问题,一种基于材料电阻转变特性的电阻式存储器(RRAM)由于其结构简单、可缩微能力强、高速、高密度、可三维集成以及与CMOS工艺良好的兼容性等诸多优点,被研究者们广泛关注。研究已经发现了很多具有阻变特性的介质薄膜材料,然而在材料选择、制备工艺,以及器件阻变存储机理等方面还有很多问题值得探讨。为此,本文开展了系统的研究。一方面,用原子层淀积(atomic layer deposition)方法制备了多种具有阻变特性的金属氧化物介质,在材料制备、工艺优化、器件阻变存储特性、阻变微观机制上做了系统研究;另一方面,针对RRAM器件所呈现出的性能不稳定,提出了几种行之有效的优化和解决方法。本文首先研究了近期业界广泛关注的HfO2、La2O3、Nb2O5介质材料,系统探索了原子层淀积HfO2、La2O3、Nb2O5三种氧化物的工艺条件,分析了其材料特性,并制备了基于这些材料的可与CMOS工艺兼容的RRAM器件。研究表明:(1) TiN/Nb2O5/Pt/SiO2/Si结构的RRAM器件具有较低的操作电压,set电压为1.2V, reset电压为-1.2V;(2)TiN/La2O3/Pt/SiO2/Si结构的RRAM器件在1.5V时可以写入信号,-0.6V电压下擦除信号;(3)iN/Hf02/Pt/SiO2/Si结构的RRAM器件的set和reset过程发生在+3.5V和-3.5V;(4)三种RRAM器件均呈现双极性阻变特性;(5)RRAM器件的on/off(?)关比分别为50、100、1000,均呈现不错的抗噪声容限。实验证实了RRAM器件的局部熔丝(filament)导电机制,发现熔丝断裂的位置位于阳极附近,并用C-AFM直观观测到RRAM器件导电熔丝的存在。其次,论文系统研究了ALD掺杂工艺对金属氧化物RRAM存储性能的作用。独特的ALD氧化剂设计(如H2O2)可以引入过量氧掺入,使得氧空位与非键合氧的复合主导了金属氧化物的阻变特性。研究发现,在HfLaO薄膜中存在大量的非键合氧,保证了器件优异的阻变特性。基于HfLaO薄膜的RRAM器件的高低阻值比达到106以上,并在10000次重复扫描中保持稳定。同时,擦写速度也达到10ns。实验数据表明La掺入的Hf基金属氧化物介质薄膜具有优异的阻变特性,该工艺优化的器件在RRAM领域将有良好的应用前景。深入研究了温度对基于HfAlO(?)质材料的RRAM器件的影响。研究发现RRAM阻变行为与温度有密切关系,并且阻变特性能否发生存在一个关键温度值,低于此温度则阻变特性将会消失。研究表明,金属氧化物RRAM的阻变机制是由受温度影响的陷阱电荷的状态所主导,电流导致的焦耳热效应只起到辅助作用。论文通过嵌入Al2O3缓冲层,对NbAlO材料的RRAM器件性能进行了有效优化,其擦写操作可以在很低的电压(±0.8V)范围内完成,使得存储稳定性大为提升。其原因是Al2O3材料与NbAlO材料存在较大的介电常数差异,重构了RRAM器件中的电场分布:介电常数越小的区域电场强度越大。为了验证这种具有电场调制效应的叠层结构对RRAM优化的作用,我们设计了系统的实验,制备了其它三种具有Al2O3缓冲薄介质的叠层结构TaN/Al2O3/NiO/Al2O3/Pt、 TaN/AlO3/ZnO/Al2O3/Pt以及TaN/Al2O3/Pt。实验证明用这样独特堆栈结构来代替单一阻变层能够增强RRAM器件的稳定性。无论是单极性还是双极性的RRAM器件,其阻变特性均能够通过增加介电常数相对小的Al2O3电场调制层来进行优化。叠层结构具有的这种电场调制的阻变效应大大减小了RRAM器件电阻转变过程中的随机性。论文用matlab对上述结构的RRAM阻变行为进行了模拟,得到与实验数据非常吻合的阻变电流电压特性曲线,即具有电场调节作用的堆栈阻变层具有更为稳定的阻变特性。非挥发存储器件中的多值存储技术是实现海量存储的有效途径。研究表明在RRAM器件中,通过改变set过程中的钳制电流幅度(Iset)可以显着改变电阻值的大小,即可以通过这种控制set过程中的钳制电流幅度方式有效地实现器件的多值存储功能。但是钳制电流对低电阻(LRS)值的影响也明显分成两个部分:当钳制电流设置较大时,LRS阻值与Iset成线性关系,Iset越大,LRS越小;当Iset<1mA时,LRS随电流Iset变化很小,Iset对LRS调制作用消失,其原因来源于测试设备的电流过冲现象,这一现象在实验中得到了验证。用嵌入金属纳米晶的方法实现了对金属氧化物RRAM阻变特性的优化。制备了TaN/Al2O3:RuNCs:Al2O3/Pt结构的RRAM器件。这种嵌入钌纳米晶的方法大大提升了氧化铝RRAM器件的阻变存储特性,其开关比保持在105以上,远远大于未嵌入纳米晶的102的数据。同时,嵌入纳米晶的RRAM器件在数据的稳定性和保持特性上都有较大提升。

全文目录


摘要??7-9
Abstract??9-12
第一章 绪论??12-47
??1.1 引言??12-13
??1.2 非挥发存储技术简介??13-23
????1.2.1 传统浮栅Flash存储技术??14-16
????1.2.2 分离电荷存储技术??16-18
????1.2.3 铁电随机存储技术(FeRAM)??18-19
????1.2.4 磁阻型随机存储技术(MRAM)??19-21
????1.2.5 相变随机存储技术(PRAM)??21-23
??1.3 电阻型存储器(RRAM)研究概况??23-39
????1.3.1 RRAM阻变存储材料的研究??23-24
????1.3.2 RRAM器件的阻变行为分类??24-25
????1.3.3 RRAM器件研究中的主要参数??25-27
????1.3.4 RRAM的集成结构??27-30
????1.3.5 RRAM阻变存储机理??30-36
????1.3.6 RRAM器件中的导电机制??36-39
??1.4 选题意义及主要研究内容??39-40
??1.5 参考文献??40-47
第二章 薄膜淀积技术与实验样品测试方法??47-65
??2.1 原子层淀积技术介绍??47-54
????2.1.1 ALD技术回顾??47
????2.1.2 ALD原理与技术特点??47-49
????2.1.3 ALD生长模式??49-50
????2.1.4 ALD反应源??50-52
????2.1.5 ALD淀积金属氧化物??52-54
??2.2 其他薄膜淀积技术??54-55
????2.2.1 物理气相淀积(PVD)??54
????2.2.2 化学气相淀积(CVD)??54
????2.2.3 分子束外延法(MBE)??54-55
????2.2.4 脉冲激光淀积法(PLD)??55
??2.3 薄膜材料测试方法??55-60
????2.3.1 椭圆偏振光测量技术??55-56
????2.3.2 原子力显微技术??56-57
????2.3.3 X射线衍射分析??57-58
????2.3.4 X射线光电子能谱测试技术??58-59
????2.3.5 透射电子显微技术??59-60
??2.4 RRAM器件电学测试方法??60-61
??2.5 参考文献??61-65
第三章 二元金属氧化物RRAM阻变特性研究??65-92
??3.1 引言??65
??3.2 器件的制备工艺??65-68
??3.3 基于Nb_2O_5的RRAM器件??68-72
????3.3.1 原子层淀积Nb205薄膜??68-69
????3.3.2 Nb_2O_5薄膜材料特性研究??69-70
????3.3.3 基 Nb_2O_5薄膜的阻变特性研究??70-72
??3.4 基于La_2O_3的RRAM器件研究??72-83
????3.4.1 原子层淀积La_2O_3工艺??73-75
????3.4.2 PEALD生长La_2O_3薄膜的材料特性研究??75-79
????3.4.3 La_2O_3薄膜的电学特性??79-83
??3.5 基于HfO_2材料的RRAM器件研究??83-84
??3.6 二元金属氧化物的阻变机理??84-88
??3.7 本章小结??88-89
??3.8 参考文献??89-92
第四章 三元金属氧化物RRAM阻变特性研究??92-107
??4.1 引言??92-93
??4.2 基于ALD HfLaO阻变存储器研究??93-98
????4.2.1 样品制备工艺??93
????4.2.2 样品组分的XPS分析??93-94
????4.2.3 基于HfLaO阻变特性分析??94-98
??4.3 RRAM的阻变行为的关键温度区间??98-104
????4.3.1 样品制备工艺??98
????4.3.2 样品的材料分析??98-99
????4.3.3 样品的电学分析??99-104
??4.4 本章小结??104-105
??4.5 参考文献??105-107
第五章 堆栈结构金属氧化物RRAM器件研究??107-127
??5.1 引言??107-108
??5.2 堆栈结构的RRAM器件的设计研究??108-114
????5.2.1 基于Al_2O_3/NbAlO/Al_2O_3薄膜的RRAM器件??108
????5.2.2 NbAlO薄膜的组分分析??108-109
????5.2.3 基于Al_2O_3/NbAlO/Al_2O_3薄膜的RRAM阻变Ⅳ曲线分析??109-111
????5.2.4 忆阻器的电学特性??111-113
????5.2.5 Al_2O_3缓冲层薄膜嵌入前后的NbAlO基RRAM阻变性能比较??113-114
??5.3 TaN/Al_2O_3/NbAlO/Al_2O_3/Pt器件的多值存储特性研究??114-117
??5.4 具有电场调制效应的叠层介质结构的RRAM特性研究??117-124
????5.4.1 TaN/Al_2O_3/NiO/Al_2O_3/Pt RRAM器件制备与阻变特性??117-119
????5.4.2 TaN/Al_2O_3/ZnO/Al_2O_3/Pt RRAM器件制备与阻变特性??119-120
????5.4.3 TaN/Al_2O_3/Pt RRAM器件阻变特性??120
????5.4.4 三种叠层结构RRAM器件阻变特性对比统计??120-122
????5.4.5 叠层结构RRAM器件阻变特性的模拟??122-124
??5.5 本章小结??124-125
??5.6 参考文献??125-127
第六章 嵌入纳米晶型金属氧化物RRAM器件研究??127-136
??6.1 引言??127-128
??6.2 样品制备工艺??128-129
??6.3 样品的AFM表征??129-130
??6.4 TaN/Al_2O_3:RuNCs:Al_2O_3/Pt器件的阻变特性研究??130-133
??6.5 本章小结??133
??6.6 参考文献??133-136
第七章 全文结论??136-138
攻读博士学位期间发表和待发表的学术成果??138-141
致谢??141-142

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中图分类: > 工业技术 > 自动化技术、计算机技术 > 计算技术、计算机技术 > 电子数字计算机(不连续作用电子计算机) > 存贮器
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